锂金属电池凭借其高达3860 mAh/g的理论比容量以及-3.04 V（vs. 标准氢电极）的最低还原电位，被业界视为极具潜力的下一代电池技术。然而，其实际应用之路并非坦途，锂枝晶生长、锂的不可逆损耗以及锂源过度消耗等问题，如同“绊脚石”一般，导致电池安全性降低、循环寿命缩短以及能量密度难以满足需求。而且，如何让锂金属负极与现有的电池生产工艺实现高效适配，也成为当前研究领域亟待攻克的关键挑战。
近日，西北工业大学材料学院马越教授课题组在锂金属负极集流体界面层开发研究方面取得重要进展。课题组针对少锂金属电池（LLMB）模型，创新性地提出了一种梯度亲锂、离子补偿的层叠界面设计方案。
在具体实施过程中，研究人员采用简便的湿化学方法，将具有可定制组分的高熵金属磷化物（HEMP）颗粒均匀分散于还原氧化石墨烯（RGO）中，构建起底层结构。同时，借助层转移印刷技术，把聚偏二氟乙烯 - 六氟丙烯（PVDF - HFP）聚合物与熔融锂的混合物作为顶部锂补充层（MTL@PH），最终形成集成层（HEMP@RGO - MTL@PH）。这一创新设计成果显著，不仅能实现10 mAh cm⁻²的无枝晶锂沉积，其对称电池在83%放电深度（DOD）下，还能稳定循环600 h。当与高镍三元正极（LiNi₀.₈Mn₀.₁Co₀.₁O₂，NCM811，双面涂覆，16.9 mg cm⁻²，N/P比为0.21）配对组装成200 mAh软包电池时，该电池展现出414.7 Wh kg⁻¹的能量密度和977.1 W kg⁻¹的功率输出。并且，通过透射模式原位XRD监测，揭示了NCM811的可逆晶格膨胀以及预锂化对Li⁺利用率的提升机制。相关研究成果以“Lithiophilic - Gradient, Li⁺Supplementary Interphase Design for Lean Lithium Metal Batteries”为题，发表在国际权威期刊Advanced Materials上，马越教授为通讯作者，材料学院硕士生程路为第一作者。
该研究亮点颇多。亲锂的Sn、Sb和P物种在HEMP中充当多组分“磁体”，有效降低锂成核势垒，实现锂离子的均匀沉积，同时RGO支架缓解了锂枝晶生长带来的机械应力；熔融锂与PVDF - HFP层自发反应，层厚度可在2 μm（0.28 mAh cm⁻²）到10 μm（1.47 mAh cm⁻²）范围内调节，借助层转移技术可实现负极基体的精准预锂化；利用透射模式原位X射线衍射技术，对单层软包电池中NCM811正极在充放电过程中的实时相变进行监测，验证了器件水平上锂离子的高度可逆性。
此外，研究还通过一系列图表展示了HEMP@RGO的制备工艺、堆叠界面制备工艺、不同组成HEMP颗粒的微观结构、不同基底的光学图像及性能参数、200 mAh LLMB软包电池的相关性能等，直观呈现了研究的成果与细节。
总之，该项目构建的亲锂梯度、层叠式界面结构，增强了基底在高面容量锂沉积过程中的机械稳定性，并提供自补充锂源，显著降低了锂枝晶引发短路的风险，为高能量密度/功率密度储能解决方案的实际应用提供了有力支持。
